国重成果
陈召来教授课题组在钙钛矿单晶光电器件领域取得系列进展
发布日期:2024-05-20作者:点击:

近日,晶体材料研究院陈召来教授课题组在钙钛矿单晶光电器件领域取得系列进展,最新研究成果发表于MatterAngew. Chem. Int. Ed. (2)Adv. Func. Mater. (3)ACS Mater. Lett.等期刊,为钙钛矿单晶材料的可控生长、光电物理性质调控提供了重要参考,为构建高效稳定的钙钛矿光电器件开辟了新路径。

进展一:金属卤化物钙钛矿单晶因其优异的光电性质在光伏应用上展现出巨大潜力,但单晶表面高的缺陷密度使其对水分极为敏感,并且表面改性策略相对缺乏,课题组利用硅烷分子(MDMS)修饰实现了钙钛矿单晶薄膜的表面缺陷钝化和防潮保护(图1a),MAPbI3单晶钙钛矿太阳能电池实现了22.2%的效率记录,相关研究成果以“Mitigating Surface Deficiencies of Perovskite Single Crystals Enables Efficient Solar Cells with Enhanced Moisture and Reverse-Bias Stability”为题发表在国际期刊Adv. Funct. Mater.(IF = 19.0)上,论文第一作者为2020级硕士研究生郭新博,山东大学为第一作者和第一通讯单位。此外,针对溶液法生长钙钛矿单晶面临的共性问题“残留生长溶液污染晶体表面”,课题组借鉴了荷叶“自清洁效应”(图1b),通过在晶体表面引入自组装分子层,提高晶片表面疏水性,自发消除了残留生长溶液,显著减少了表面杂质,电池效率提高至23.4%,是当时单晶电池的最高效率,相关研究成果以“Perovskite Single Crystals with Self-Cleaning Surface for Efficient Photovoltaics”为题发表在国际期刊Angew. Chem. Int. Ed.(IF = 16.6)上,论文第一作者为2021级博士研究生刘念桥,山东大学为唯一作者单位。

图1. (a)钙钛矿单晶水分稳定性; (b)单晶表面“自清洁效应”示意图

进展二:针对高性能但相不稳定的碘铅甲脒(FAPbI3)钙钛矿单晶,课题组通过在FAPbI3单晶中引入压缩应力和氢键,获得了电子扩散长度高达600 μm、空气稳定超2000小时的FAPbI3单晶(图2a),并应用于高效横向结构光伏器件。相关研究成果以“Phase-Stable FAPbI3-Based Single Crystals with 600-μm Electron Diffusion Length”为题在线发表于国际期刊Matter(IF = 18.9)上,论文第一作者为2021级硕士研究生吕明轩,山东大学为第一作者和第一通讯单位。随后,课题组通过晶体工程引入氯离子实现了高质量钙钛矿单晶薄膜的可控成核及生长,横向结构太阳能电池实现了创纪录的效率和光照稳定性。此外,该工作揭示了横向结构器件的稳定性优势(图2b),为解决钙钛矿电池的离子迁移问题提供了思路,相关研究成果以“Efficient and Highly Stable Lateral Perovskite Single-Crystal Solar Cells through Crystal Engineering and Weak Ion Migration”为题发表在国际期刊Adv. Funct. Mater.上,论文第一作者为2021级博士研究生李大林,山东大学为第一作者单位。

图2. (a) FAPbI3单晶载流子扩散长度拟合; (b)横向结构单晶电池离子迁移机理示意图

进展三:开发高性能、衬底集成的大面积钙钛矿X射线探测器虽仍面临挑战,但课题组结合多晶介导、热压处理的策略,原位生长了表面平滑的大面积钙钛矿晶体膜(图3a),最大晶粒尺寸超过200微米,X射线响应能力与钙钛矿单晶接近,且实现了低剂量率X射线成像。相关研究成果以“High-Performance and Self-Powered X-Ray Detectors Made of Smooth Perovskite Microcrystalline Films with 100 μm Grains”为题发表在国际期刊Angew. Chem. Int. Ed.上,论文第一作者为2020级博士研究生李宁,山东大学为第一作者单位。随后,课题组通过调整多晶晶核取向,结合连续传质,实现了毫米尺寸单晶的密堆积结构(图3b),首次实现了低偏压、高灵敏的120 kV硬X射线探测器,相关研究成果以“Dense Stacking of Millimeter-Sized Perovskite Single Crystals for Sensitive and Low-Bias Hard X-Ray Detection”为题发表在国际期刊Adv. Funct. Mater.上,论文第一作者为2021级硕士研究生孙天祥,山东大学为第一作者单位。

图3. (a)大面积钙钛矿晶体膜及低剂量X射线成像; (b)毫米尺寸钙钛矿单晶的密堆积照片

进展四:具有非中心对称晶体结构的低维金属卤化物钙钛矿提供了体光伏效应(BPVE)的机会,但含BPVE的钙钛矿材料通常含有有毒的铅离子,严重限制了其实际应用。课题组通过设计使用具有非线性分子结构的有机二胺,合成了具有非中心对称结构的1D锡基钙钛矿单晶并展现出明显的BPVE。此外,高压下单晶展示出拓宽的吸收和改善的载流子输运,具有在极端条件下的应用潜力。相关研究成果以"Acquiring Bulk Photovoltaic Effect in One-Dimensional Sn-Based Perovskite Single Crystals by Nonlinear Organic Diamine”为题发表在国际期刊ACS Mater. Lett.(IF = 11.4)上,论文第一作者为2021级硕士研究生牛亚威,山东大学为第一作者单位。

上述研究工作得到了国家基金委青年科学基金、山东省自然科学基金委青年基金和山东大学齐鲁青年学者等项目的支持,也感谢晶体材料国家重点实验室和山东大学结构成分与物性测量平台的支持。

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